当还是很和平的时候，世界突然出现了一个企图侵略地球的邪恶军团“黑暗十字军”，地球受到无尽的威胁。在这时，联合国组成了一支地球保卫联盟的军队。这支军队被分配到不同角落，其中一支就处于日本。“黑暗十字军”开始在日本不同地区破坏。 日本各地，黑暗十字军各自选出目标，杀害反对他们的人。当大家都被杀害，其中五人奇迹生还并发誓会复仇。他们穿上特别的电子战衣，使用着普通人没法使用的超能力。指挥官告诉他们，他们是秘密的战士·“秘密战队五连者”。具有很好的机会去对抗十字军。
2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。 《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
故事发生在贵族私立学校斯特拉女子学院高中部内，雾岛莲都（牧野由依 配音）是刚刚进入学校就读的新生，对贵族学校之中优雅而又高贵的生活充满了憧憬，并且立志要加入充满了艺术气氛的美术部。然而，直到加入了美术部之后，莲都才得知，美术部和艺术根本就没有半点关系，而是一个利用BB枪和野战的形式来维护校园内部稳定和安全的“特别处置团体”。 除了莲都外，个性大大咧咧不拘小节的鹿岛园罗（泽城美雪 配音）、率真耿直的初濑卡莉娜（茅野爱衣 配音）、沉稳优雅聪慧过人的陆奥穗香（斋藤千和 配音）等人都是社团中的成员。
